Post-doctorat en chimie-physique théorique h/f

Exploration de surfaces d'énergie potentielle complexes d'agrégats moléculaires et simulation de la dynamique des électrons de faible énergie après ionisation

L'irradiation de la matière condensée par des particules ionisantes à haute énergie (eXtreme UV, X, Gamma ou particules chargées rapides) produit de grandes quantités d'électrons à basse énergie (LEE - quelques eV à quelques dizaines d'eV). En médecine et en biologie, les pluies d'électrons de faible énergie produites par l'irradiation sont considérées comme responsables de lésions majeures de l'ADN. Dans d'autres contextes, à savoir l'astrochimie et l'exochimie, le rôle précis des LEE générés dans l'espace interstellaire, dans les atmosphères des lunes des planètes joviennes ou dans les ionosphères des planètes est actuellement débattu. Les agrégats/nanoparticules sont des modèles idéaux pour comprendre l'évolution en taille des propriétés structurales/dynamiques et électroniques vers celles de la matière condensée organisée.
Le projet ANR BIRD (BIrth, Relaxation and Diffusion of Low Energy Electrons in Condensed Phase) rassemble des groupes de recherche complémentaires ayant une expertise dans la modélisation des nanosystèmes par la Théorie de la Fonctionnelle de la Densité (DFT), et des équipes expérimentales spécialistes de l'émission de photoélectrons résolue en temps et de la manipulation d'agrégats et de nanoparticules. Le post-doctorant (H/F) sera recruté par l'équipe théorique Molécules-Agrégats-Dynamique du Laboratoire de Chimie et Physique Quantiques de Toulouse. L'objectif général est de comprendre les propriétés structurales et dynamiques des molécules déposées sur un agrégat atomique ou moléculaire inerte comprenant quelques dizaines à quelques centaines de monomères (Argon, CO2, eau ou ammoniaque).

Activités
(i) La première tâche consistera en une étude structurale visant à déterminer les sites de dépôt privilégiés et la déformation induite des agrégats inertes, au moyen d'algorithmes d'optimisation globale pour des surfaces d'énergie potentielle complexes. Au cours de la dernière décennie, notre équipe a mis en oeuvre et utilisé plusieurs outils pour traiter les agrégats atomiques et moléculaires dans le contexte de la méthode de liaisons fortes basée sur la DFT [1] (DFTB, une approximation de la DFT beaucoup plus rapide que celle-ci). Ces outils ont été utilisés avec succès pour déterminer les structures de plus basse énergie pour les agrégats d'argon et d'eau ou bien des hydrocarbures piégés dans ces agrégats [2]. Les développements du code DFTB deMonNano permettent maintenant d'utiliser ces différents schémas d'exploration globale, allant de la simple dynamique moléculaire ou Monte Carlo à des approches plus sophistiquées comme le Basin Hopping et le Parallel Tempering [3], l'algorithme du threshold [4], et leur couplage avec des schémas d'optimisation locale.

(ii) La deuxième tâche consistera à examiner le comportement dynamique de ces systèmes faiblement liés dans les conditions de température expérimentales par le biais de la dynamique moléculaire.

(iii) En complément de ces études sur l'état fondamental, une partie exploratoire du travail consistera à étudier la dynamique non adiabatique des électrons émis après l'ionisation de la molécule déposée. Ceci sera possible en utilisant un nouveau schéma DFT sans orbitale (orbital-free DFT)[5] pour décrire la dynamique électronique. Le couplage de la dynamique des électrons avec le mouvement des noyaux pourrait également être étudié en utilisant les développements actuels de la dynamique non-adiabatique en champ moyen de la DFTB.

1-Spiegelman F, Tarrat N, Cuny J, Dontot L, Posenitskiy E, Martí C, Simon A, Rapacioli M (2020). ADV Phys X 5 :1710252. https://doi.org/10.1
2-Leboucher H, Simon A, Rapacioli M (2023). J Chem Phys 158 :114308. https://doi.org/10.1
3-Dontot L, Spiegelman F, Rapacioli M (2019). J Phys Chem A 123 :9531-9543. https://doi.org/10.1021/acs.jpca.9b07007
4-Rapacioli M, Christian Schön J, Tarrat N (2021). Theor. Chem. Acc. 140 :85. https://doi.org/10.1007/s-7
5-White AJ, Certik O, Ding YH, Hu SX, Collins LA (2018). Phys Rev B 98 :144302. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.98.144302

Compétences
Le candidat (H/F) doit être titulaire d'un doctorat en physique théorique et/ou en chimie théorique. Le candidat acquerra des connaissances sur la méthode semi-empirique DFTB et sur les méthodes d'exploration globale. Une motivation pour la programmation serait appréciée pour la troisième partie du travail.
Contexte de travail

Le post-doctorant (H/F) sera accueilli au sein du Laboratoire de Chimie et Physique Quantique et co-encadré par Mathias Rapacioli, Aude Simon et Fernand Spiegelman en collaboration avec les deux autres équipes du projet ANR, à savoir Aurélien de la Lande (Orsay, LCP) - Lionel Poisson (Orsay, ISMO).
Contraintes et risques

Aucun risque ou contrainte spécifique n'est associé à ce projet
Informations complémentaires

Le contrat peut être renouvelé pour 8 mois

Le contrat pourra être renouvelé pour 8 mois
La date de début du contrat est flexible entre novembre 2024 et février 2025.

Les candidatures doivent comprendre :
- Une lettre de motivation (veuillez expliquer votre motivation à rejoindre le projet, vos projets futurs, vos compétences et ce que vous apporterez à l'équipe - 1 page maximum),
- Un CV comprenant une liste de publications (avec votre contribution aux principales publications), et les coordonnées de deux personnes de référence.