Sujet de thèse :
Dans le contexte sociétal actuel, confronté à des prix énergétiques élevés et à des pénuries de ressources ainsi qu'à une pollution élevée, la catalyse utilisant la lumière solaire comme source d'énergie est une voie prometteuse pour développer des procédés innovants et durables pour des applications industrielles, comme le prouvent différentes approches décrites dans la littérature. Ce projet de thèse se concentre sur les procédés de déshydrogénation médiés par la lumière visible dans des conditions sans oxydant, à partir de substrats peu ou très difficiles (alcools - amines - alcanes), pour fournir à la fois des matières premières (dérivés carbonylés, imines, nitriles, alcènes) et de l'hydrogène moléculaire, un carburant neutre en carbone. De plus, ce projet de thèse prévoit de coupler la déshydrogénation des alcools à la décarbonylation des aldéhydes en tant que procédé tandem, dans le but d'obtenir des alcanes, y compris des hydrocarbures à longue chaîne carbonée.
Bien que la déshydrogénation photocatalytique des alcools ait été réalisée avec des nanoparticules (NP) de Pt, Au ou Ag sur TiO2, l'utilisation de NP zérovalentes de métaux de transition 3d est presque inexplorée. Ainsi, des matériaux composites combinant des sites de photo-activation et des sites catalytiquement actifs seront étudiés. En particulier, la synthèse de NPs plasmoniques originales de Cu et Co immobilisées sur différents semi-conducteurs, métalliques et non métalliques, sera développée. La compréhension des mécanismes de déshydrogénation photocatalysée sera cruciale pour la conception de systèmes catalytiques avec une activité et une sélectivité améliorées. En conséquence, des techniques operando (React-IR, UV-Vis, techniques avancées de rayons X) seront utilisées pour déterminer les profils de réaction cinétiques et élucider les interactions entre les NPs métalliques et le support.
Ce projet de thèse offre un excellent cadre pour former de jeunes chercheurs à des procédés nanocatalytiques innovants et durables, conduisant à la synthèse de produits à valeur ajoutée, y compris la production d'hydrogène. Ce projet sera développé dans le cadre d'un projet collaboratif financé par l'ANR, constitué de deux partenaires, le LHFA à Toulouse responsable des travaux expérimentaux et ITODYS à Paris, en charge des études théoriques, dans le but de comprendre le comportement plasmonique des NPs métalliques et les phénomènes de transfert électronique. Ce cadre offrira au candidat un environnement multidisciplinaire, participant activement aux réunions et activités prévues pendant les trois années de thèse.
Contexte :
Le LHFA (www.lhfa.fr) est un laboratoire commun du CNRS et de l'Université Toulouse 3 - Paul Sabatier (UMR 5069) à Toulouse (France). Il est composé de 5 équipes de recherche (16 chercheurs et enseignants-chercheurs, 9 ingénieurs techniques et personnels administratifs; environ 40 doctorants, post-doc
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